低温电解液添加剂零下130℃不凝固电解液助力水系电池发展

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水系电池肯能具有安全环保,资源丰沛 ,成本低廉等优点,近年来受到了科研工作者的广泛关注。然而,水系电池的发展还有所以匮乏,另俩个常见的问題是当处于低温时,水系电池会损失其大偏离 容量和功率。电解液融化和离子电导率匮乏被认为是造成这一 情况报告的主要原因分析。后后,降低电解液融化点提升离子电导率对水系电池的实际应用至关重要。

近日,南开大学陶占良&陈军院士等人报道了有五种低温电解液加在剂,在原先的水系电解液中加入为宜摩尔分数(χDMSO=0.3)的二甲基亚砜(DMSO),大幅度降低了电解液的融化点(低于-1300℃),远低于两者单独的融化点(DMSO:18.9℃,水:0℃),在-3000℃温度下,电解液的离子电导率依然能到0.11 mS/cm。作者通过光谱表征和分子动力学模拟(MD)揭示了形成低熔点电解液的原因分析在于,作为氢键受体的DMSO和氢键供体的水分子之间还还可以形成稳定的氢键,这阻止了水分子之间形成稳定的氢键行态,所以电解液融化点大幅降低。电池测试结果显示,‐3000℃的容量是25℃下的300%左右,容量保持率非常高。且电池在该温度下具有很好的倍率性能。为宜摩尔比DMSO的加在对推动低温电池的实际应用起到了积极作用。

图1a是DSC数据还还可以得到含DMSO摩尔分数为0.3时的电解液溶剂(χDMSO=0.3)融化点为-1300℃。如图1b为了更直观的展示电解液溶剂的融化点,作者利用溶液融化前后的各向同性和各向异性使用热台偏光显微镜来观察纯DMSO、纯水以及χDMSO=0.3的融化点。通过热台偏光显微镜还还可以很直观的想看 χDMSO=0.3的融化点为-1300℃。图1c还研究了随温度变化的离子电导率。2M-0(2 MNaClO4无DMSO)电解液在25℃下的离子电导率为2.9mS/cm。后后,温度低于-40℃时无法获得其离子电导率。相反,2M-0.3(通过在2 MNaClO4水溶液中加在摩尔比为0.3的DMSO)电解液在-3000℃时具有很高的离子电导率,为0.11mS/cm。

图2进行了相应的光谱表征,观察不同摩尔分数DMSO加在的条件见下S=O,CH3,O-H的振动情况报告。从图2a中还还可以看出,具有不同摩尔分数的DMSO的电解质溶剂在30000-13000 cm-1内显示出亚砜(S=O)基团的独特拉伸模式。随着DMSO浓度的增加,光谱波段移至更高的波数区域(蓝移)。这一 蓝移趋势还还可以通过水分子中的OH键与DMSO中的S=O双键(即S=O-HO)之间的相互作用来解释。如图2b所示。CH3的对称和非对称拉伸振动分别分布在30008 cm-1和2921 cm-1处。随着DMSO浓度的增加,S=O和O-H之间会形成强的氢键作用造成电荷重排使CH3的拉曼峰移至较低的波数。相反,随着DMSO浓度的增加,O-H拉伸振动峰移动到更高的波数(图2c)。该结果表明,DMSO的加入使水分子之间的氢键相互作用减弱。图2d-e红外数据所反映的结果和拉曼结果一致。

图3为了从分子水平了解DMSO和水分子之间这一 氢键相互作用,作者进行了分子动力学(MD)模拟。如图3a在不同摩尔分数DMSO的电解液溶剂中,经过10 ns的模拟,除了χDMSO=0.1和0.2体系这样 形成稳定氢键外,有些的摩尔分数体系都形成稳定的氢键。从能量上来说,DMSO和水之间形成的氢键要比水分子之间的氢键要更稳定,完后 的中子散射实验和模拟结果也证实了1DMSO-2Water和2DMSO-1Water的共存,说明了分子聚集对热力学,介电常数,粘度,介电弛豫时间的影响。肯能1DMSO-2Water聚集体的主要作用,作者总结了水在1DMSO-2Water和2DMSO-1Water的比例分别为46.37%和11.56%(图3c),在不同比例的溶液中,χDMSO=0.3体系中1DMSO-2Water聚合体比例大(图3b)。1DMSO-2Water之间还还可以形成稳定的氢键阻止了水分子之间氢键的形成,从而降低了电解液融化点。

图4作者组装了全电池进行了低温性能测试还还可以想看 电解液中加在DMSO的电池体系在-3000℃的超低温下仍具有很好的电化学性能。

本文提出了使用摩尔分数为0.3的DMSO作为的水系充电电池加在剂,设计了具有超低融化点的电解质。通过光谱表征和MD模拟证明了电解质显示出超低融化点的原因分析。在水/DMSO混合电解质中,氢键是通过DMSO中S=O的氧原子和水中O-H的氢原子的结合而形成的。后后,当温度降至零时,DMSO与水之间的分子间氢键阻止了冰的四面体行态的形成。χDMSO=0.3的系统大偏离 氢键以1DMSO-2Water的形式处于,且该种处于形式最稳定,这也解释了为什当DMSO摩尔分数为0.3时实现最低的融化点。得益于该加在剂,可充电NTP||2M-0.3||AC电池,LTP||0.5M-Li2SO4-0.3||AC电池和PI||1M-KCl-0.3||AC电池还还可以在-3000℃正常工作。该研究不仅为开发低温水系电解液提供了有五种新最好的方式,后后为水系电池的实际应用提供了有五种实用性电解质体系。

Qingshun Nian,Jiayue Wang,Shuang Liu,Shibing Zheng,Yan Zhang,Zhanliang Tao and Jun Chen,Aqueous Batteries Operated at-3000℃,Angew.Chem.Int.Ed.2019,DOI:10.30002/anie.201908913

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